Die Skulpturensammlung des Wien Museums umfasst rund 4.500 Objekte aus der Zeit vom Mittelalter bis zur Gegenwart. Zu den ältesten und bedeutendsten Skulpturen gehören die steinernen Fürstenfiguren von St. Stephan, lebensgroße Porträtdarstellungen Herzog Rudolfs IV. des Stifters und seiner Familie (um 1365) und eine Gruppe mit Maria und den Heiligen drei Königen (um 1380/90).
Einen Höhepunkt der Sammlung bilden die Originalfiguren des Mehlmarkt-Brunnens, die Georg Raphael Donner zwischen 1737 und 1739 schuf. Der Wiener Klassizismus ist mit Arbeiten aller wichtigen Bildhauer, darunter Franz Anton Zauner und Josef Klieber, vertreten. Ein Meisterwerk der in Wien sehr geschätzten internationalen Skulptur jener Zeit ist Bertel Thorvaldsens „Siegreicher Amor“, der 1819 – 1821 für den Fürsten Nikolaus Esterházy entstand.
Ein Kernbestand der Skulpturensammlung stammt aus der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts. Keiner der Monumentalbauten der Wiener Ringstraße verzichtete auf ein umfassendes Skulpturenprogramm – so auch nicht das neue Rathaus, das als Denkmal städtischer Autonomie gegenüber Staat und Kaiserhaus besondere Bedeutung besaß. Bedeutende Bildhauer wie Johannes Benk, Josef Gasser, Carl Kundmann und Viktor Tilgner wurden mit den bauplastischen Arbeiten beauftragt. Die aus Gips gefertigten Modelle ihrer Skulpturen befinden sich in der Sammlung des Wien Museums. Dazu kommen zahlreiche Entwürfe für Denkmäler und Brunnen im gesamten Stadtgebiet. Die Skulptur der Jahrhundertwende ist mit Schlüsselwerken von Teresa Feodorowna Ries vertreten.
Im Bereich der Wiener Plastik des 20. Jahrhunderts ragen vor allem die Werke von Anton Hanak und seinem berühmtesten Schüler, Fritz Wotruba, heraus. Von diesem Wegbereiter der modernen Skulptur in Österreich besitzt das Wien Museum wichtige Arbeiten, ebenso von zahlreichen bedeutenden Wotruba-Schüler wie Alfred Hrdlicka, Andreas Urteil und Roland Goeschl. Gerda Fassl ist mit einem bedeutenden Konvolut in der Sammlung vertreten, die sogenannte „weiche Plastik“ mit Arbeiten von Katharina Heinrich, Ulrike Johannsen und Lieselott Beschorner. Von Beschorner befindet sich das gesamte Hauptwerk in den Beständen.
Auch im Bereich Objektkunst und Neue Medien sind nahezu alle wichtigen plastischen Positionen von Sepp Auer bis Leo Zogmayer mit Hauptarbeiten vertreten. Einen Schwerpunkt bilden Objekte, die der „feministischen Avantgarde“ zuzuordnen sind, unter ihnen wichtige Arbeiten von Renate Bertlmann und Margot Pilz. Für den erweiterten Skulpturenbegriff in der zeitgenössischen Kunst steht unter anderem der 2004 erworbene Werkkomplex „Ein weiterer Versuch über einen Raum für ‚Western’“ von Hans Schabus, der u.a. aus dem Segelboot „forlorn“ und dem Film „Western“ besteht.